<th id="fq7z7"><sup id="fq7z7"></sup></th>

      <big id="fq7z7"></big>

      <strike id="fq7z7"></strike><th id="fq7z7"><video id="fq7z7"></video></th>
    1. <strike id="fq7z7"></strike>
      <pre id="fq7z7"></pre>
      1.  首頁 >> 科學研究 >> 科研動態

      科研動態

      山西煤化所構建出有機分子修飾策略有效增強氫溢流效應促進催化加氫

      發表日期:2023-03-21來源:山西煤化所放大 縮小  

        氫溢流是多相催化涉氫反應中的重要基元過程,一直備受關注。增強氫溢流效應,對其進行精準調控是構建高效涉氫反應催化劑的關鍵。氫溢流在不可還原性氧化物載體上常常受到限制。研究發現,水或其他醇、酮等分子等可以促進不可還原載體表面的氫溢流。然而對溢流效應的進一步增強及精確調控仍然面臨重要挑戰?! ?/p>

        中國科學院山西煤炭化學研究所高哲研究員和覃勇研究員團隊基于前期對氫溢流效應的認識(Nat. Commun., 2019, 10, 4166; Nat. Commun., 2020, 11, 4773; ACS Catal., 2021, 11, 3159;Nat. Commun., 2022, 13, 118),構建了一種有機分子脈沖修飾策略,有效增強了Pt/SBA-15表面的氫溢流效應,且可以通過調控有機分子脈沖數實現對溢流的精準調控,提升了催化加氫反應性能。

      催化劑的(A)制備流程圖、(B)H2-TPD譜圖、(C)H-D交換速率圖、(D)與WO3混合樣品的顏色隨時間變化照片以及(E)典型的Pt/SBA-15、250FAS-Pt/SBA-15和1%FAS-Pt/SBA-15表面氫溢流示意圖?! ?/p>

        團隊在SBA-15上沉積Pt納米顆粒,隨后采用類分子層沉積(MLD-like)方法在其表面脈沖不同次數的氟硅烷(FAS)分子進行硅烷化修飾(圖1A)?;贛LD技術的自限制特點,在低脈沖數(<300)時,得到有機分子亞單層修飾樣品。氫溢流表征(H2-TPD,H-D交換和WO3變色實驗)結果表明,未修飾的樣品(Pt/SBA-15)幾乎沒有氫溢流發生,通過FAS脈沖修飾方法得到的樣品氫溢流效應明顯增強,遠高于傳統浸漬方法修飾的樣品(圖1B-E)。在低脈沖數下(< 300),氫溢流量隨FAS脈沖數逐漸增加,在較高的FAS脈沖數(>300)下,氫溢流量逐漸減少,溢流量可以通過調控FAS脈沖數實現精確調控。

      (A)各樣品催化肉桂醛加氫的TOF柱狀圖和(B)TOF值與氫溢流量的線性擬合結果?! ?/p>

        以肉桂醛加氫反應為探針反應,探究了Pt/SBA-15在不同溶劑中的催化性能。結果發現催化劑在醇類溶劑中表現出更高的轉化率。FAS有機分子修飾后,催化性能顯著提高。催化劑的轉化頻率(TOF)隨著FAS脈沖數先增加后降低(圖2A)。250FAS-Pt/SBA-15表現出最佳的加氫性能,其TOF相比于未修飾的Pt/SBA-15(642.8 h-1)提高至1445.4 h-1。TOF值與氫溢流量之間的線性關系(圖2B),以及各種表征結果,表明有機分子修飾后催化性能的提高主要得益于氫溢流效應的增強。對比一系列含有不同官能團的有機物種修飾的樣品對催化性能的影響,闡明了含碳物質(尤其是含氧官能團)的存在是促進溢流效應的重要原因。這種有效促進氫溢流的策略為設計高效的多相催化劑提供了新思路?! ?/p>

        相關研究結果近日以“Improving the Efficiency of Hydrogen Spillover by an Organic Molecular Decoration Strategy for Enhanced Catalytic Hydrogenation Performance”為題在ACS Catalysis上發表。該工作得到了國家重點研發項目、國家自然科學基金、國家優秀青年科學基金和國家杰出青年科學基金的資助和支持?! ?/p>

        原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c06074

      附件:
      一级毛片老外AAA片|无码精品亚洲日韩一区二区三区|亚洲精品乱码久久久久久久|91精品国产打屁股在线

        <th id="fq7z7"><sup id="fq7z7"></sup></th>

          <big id="fq7z7"></big>

          <strike id="fq7z7"></strike><th id="fq7z7"><video id="fq7z7"></video></th>
        1. <strike id="fq7z7"></strike>
          <pre id="fq7z7"></pre>